間欠通気膜バイオリアクター統合システムでの効果的な炭素と窒素の除去とリンの回収を同時に実現

Scientific Reports volume 5、記事番号: 16281 (2015) この記事を引用

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廃水からの栄養素、特にリン酸塩資源の回収は、最近ますます関心を集めています。ここでは、化学的酸素要求量 (COD)、全窒素 (TN)、およびリンを同時に除去し、続いてリンに富む汚泥からリンを回収するために、メッシュフィルターを備えた間欠通気膜バイオリアクター (MBR) を開発しました。この統合システムにより、余分なスラッジを排出することなく、硝化、脱窒、リン除去の性能が向上しました。修飾MBRにおけるCOD、TNおよび全リン(TP)の除去率は、平均してそれぞれ94.4±2.5%、94.2±5.7%および53.3±29.7%であった。除去されたTPはバイオマス中に貯蔵され、汚泥中に貯蔵されたリンの68.7%が、リン酸塩濃度が350 mg/Lを超える濃リン酸塩溶液として回収できた。リン放出後の汚泥はリン吸収のために MBR に戻すことができ、その能力の 83.8% を回収することができました。

窒素やリンが水域に過剰に放出されると、富栄養化や水質悪化1が生じ、人類の健康や生活環境が脅かされます2。皮肉なことに、これらの必須栄養素、特に採掘可能なリンの資源は限られており、多くの国にとって戦略的物質となっています3。したがって、廃水からこれらの栄養素を除去して回収することには、水域の富栄養化を最小限に抑えるという追加の利点があるだけでなく、潜在的なリン危機を緩和することもできます4,5。これらの理由から、リン酸塩回収プロセスは、栄養素を除去するために既存の廃水処理プラントに統合される必要があります6,7。

生物学的アプローチは、窒素とリンを除去するために下水処理プラントで広く使用されています8、9、10。嫌気性、無酸素性、好気性（A2O）プロセスを交互に行い、下水と汚泥を戻し、リン酸塩に富む汚泥を余剰汚泥としてシステムから排出することにより、窒素とリンの同時除去を達成できます11,12。しかし、このような従来の廃水処理技術には、その複雑な操作と汚泥処理、高いエネルギー必要量、劣悪な排水品質、およびリン回収プロセスの欠如などにより、依然として技術的、経済的、持続可能性に厳しい制限が存在します13。

近年、MBR プロセスは、処理効率が高く、汚泥生成量が少なく、排水品質が良好であるため、応用が増加しています 14、15、16。曝気 MBR を嫌気プロセスおよび/または無酸素プロセスと接続して、廃水処理中に炭素、窒素、リンの同時除去を達成できることが報告されています 17、18、19。ただし、これらのプロセスはいくつかの個別のリアクターを順番に接続するだけなので、操作が複雑になります。近年、断続的に曝気されるMBRが廃水処理用に開発され、交互曝気オン/オフモードがシステム性能に及ぼす影響が研究されました20、21、22。我々の以前の研究では、余分なスラッジを排出することなく連続フローモードで化学的酸素要求量（COD）と窒素を同時に除去するために、ステンレス鋼メッシュフィルターを使用した断続曝気MBRが開発されました23。しかし、そのシステムではリンの除去は調査されていませんでした。この技術をより実用化するには、システムの構成と動作をさらに最適化し、リンの除去と回収を考慮する必要があります。実際、改変強化生物学的リン除去 24,25 または生物学的誘起リン沈殿 26 を使用した廃水からのリン回収のためのいくつかの戦略は、断続曝気 MBR で参考として使用できます。

ここでは、この作業で廃水からのリン回収を高めるために、断続的に曝気される MBR がさらに設計されました。本研究では、過剰なスラッジを排出することなく、単一の反応器で COD、TN、および TP を同時に除去できる可能性を調査しました。さらに、リンの回収も検討されました。さらに、断続的に曝気したMBRにおけるTNおよびTPの除去メカニズムを分析した。

本研究では、ステンレスメッシュフィルターを備えたベンチスケールMBRを構築しました。その構造を図1に示します。カラム型反応器は、1つの曝気タンクと1つの浸漬フィルターモジュールで構成されます。管状中空メッシュフィルターモジュールを反応器に浸漬して内部ループ構成を形成した。微細な気泡を供給するために微多孔質の曝気管が反応器の底部に装備され、曝気のない期間中に流体を混合するために電動ブレンダーが中空フィルターモジュールの下に配置されます。

(A) MBR システムの概略図と (B) 写真。

長期間の運転中、定期的にエアレーションをオフにすることにより、好気性と無酸素性が交互に切り替わる環境が提供されました。 COD従属栄養性生分解、硝化、脱窒、ポリリン酸蓄積生物によるリンの取り込みと放出などのさまざまな生化学反応が、好気性と無酸素性の交互サイクルで起こり、その結果DOと溶液のpHが変化しました。これを図2に示します。 DO 濃度は曝気が始まるとすぐにゆっくりと増加し、好気相の終わりには 5 mg/L に達しましたが、その後、エアポンプがオフになった無酸素相の初期段階で急速にゼロに低下しました。

典型的な有酸素/無酸素サイクルにおけるDOとpHの変化プロファイル。

pH は、DO の変化と同様のパターンでエアレーションのオン/オフサイクルとともに変化しましたが、わずかに遅れていました (図 2)。交互の好気性/無酸素性プロセスによって生じる pH の変化は、汚泥中のリン酸塩の沈殿を促進すると考えられます 26、27、28。廃水を蠕動ポンプ（Lange Co.、中国）を介して一定の流量（0.5または0.67 L/h）で反応器に連続的に供給した。対応する水圧保持時間 (HRT) はそれぞれ 8 時間または 6 時間でした。さまざまな HRT および流入水濃度での COD、TN、TP に関するシステムの性能を図 3 に示します。また、栄養素の除去効率も表 1 にまとめました。システムは、運転中の COD と TN の除去において優れた性能を示します。実験期間全体にわたる流出水 COD および TN 濃度の平均は、それぞれ 17.7 ± 8.3 mg/L および 1.5 ± 1.4 mg/L でした。同様に、COD と TN の除去効率は平均してそれぞれ 94.4 ± 2.5% と 94.2 ± 5.7% でした。

以下に関する反応器の処理性能: (A) COD。 (B) TN; (C) TP の削除。 (■)流入濃度、(▲)流出濃度、(○)除去効率。

TP除去は流入水のリン濃度、HRTおよびバイオマスの状態の影響を受けた。ラン 1 では、流入リンが 6.7 ± 1.1 mg/L の低濃度で、平均 66.4 ± 19.2% の TP 除去が達成されました。ラン 2 で流入リンが 12 mg/L に増加すると、TP 除去効率は 45.1 ± に低下しました。 11.5%。実験 3 では、TP 除去効率はさらに悪化し、活性汚泥のリン吸収能力はほとんど失われており、活性汚泥のリン吸収能力が飽和していることがわかります。実験３の終了時に、スラッジ中のリンを放出するために、リンに富むスラッジを反応器から取り出した。活性汚泥のリン吸収能力は部分的に回復し、汚泥がMBRに戻された後もCODおよびTN除去のシステム性能は依然として高いままでした（図3）。この結果は、このような間欠曝気 MBR 内のリンに富む汚泥がリサイクルできることを意味します。

MBR中のMLSSとMLVSSおよびバイオマス中のTPの経時変化を図3に示します。初期MLSS濃度および初期MLVSS/MLSS比は、それぞれ約7 g/Lおよび73%でした。操作中、MLSS 濃度はゆっくりと増加しましたが、MLVSS/MLSS 比はわずかに減少し、その後 11 g/L および 68% の比較的一定のレベルに維持されました。 MBR の平均 COD 負荷率は 2.18 kg COD/m3/日でした。この断続的に曝気されたMBRでは、0.0275 kg MLSS/kg CODという低い汚泥収量が得られました。

実験中、間欠曝気MBR内で長時間SRTを行ったため、汚泥収量が低く、汚泥の廃棄は行われませんでした。同時に、膜による汚泥の優れた保持力により、汚泥の汚泥濃度を高くすることができ、効率的な栄養塩除去と高品質な排水の生産にも貢献しました。

図4に示すように、バイオマス中のTPは初期段階ではゆっくりと増加し、その後50 mg TP/g MLSS付近で変動しました。汚泥中のリンが放出されると、バイオマス中の TP は約 11 mg TP/g MLSS に減少しました。スラッジが反応器に戻された後、さらなる運転中にスラッジは約４０ｍｇＴＰ／ｇＭＬＳＳまで増加した。

実験におけるMBR中のバイオマスのMLSS、MLVSSおよびTPの変化。

MBR内の活性汚泥は上澄みからリンを取り込み、バイオマスに貯蔵することができます。ポリリン酸蓄積生物（PAO）のリン放出能力とリン放出後の活性汚泥のリン取り込み性能を測定するために、MBR内の汚泥を43日目に反応器から取り出し、次に濃縮された追加の炭素源と混合しました。酢酸ナトリウム。図５に示すように、酢酸塩が汚泥に添加されるとすぐにリンが急速に放出され、上清中のオルソＰの濃度は約３６４ｍｇ／Ｌまで増加した。これは、放出前のバイオマス中の全リンと比較すると、活性汚泥中のリンの約70％が回収されたことを意味する。

43日目に酢酸塩を添加した嫌気性バッチ試験中のリン酸塩と酢酸塩の測定。

この研究では、リン濃縮と汚泥リサイクルの実現可能性が実証されました。約68.7%のリンが汚泥から放出されることができた。リン放出後、バイオマスを MBR に戻し、そのリン取り込み性能を評価しました (実行 4)。図３および表１に示すように、再生汚泥は依然として優れたＣＯＤおよびＴＮ除去性能を示した。同時に、約５８．３±２５．６％のリンを除去することができた。実験 4 での 15 日間の運転後、バイオマス中のリンの総量は 1.16 g に増加し、リン放出量の 69.5% を占めました。この結果は、リサイクル汚泥のリン吸収能力の大部分が回収できることを示唆している。

断続的に曝気したMBRにおける窒素およびリンの除去メカニズムを分析するために、運転3の終了時にCOD、TNおよびTP除去に対する汚泥の生物活性を測定した。図6A、Bに示すように、硝化率(汚泥サンプルの NR) および脱窒速度 (DNR) はそれぞれ 1.85 mg N/g MLVSS/h および 5.14 mg N/g MLVSS/h であり、窒素除去に対する汚泥の高い生物活性を示唆しています。酢酸塩が消費されると、DNR は 0.94 mg N/g MLVSS/h に減少しました。これを内因性脱窒率 (EDNR) と呼びます。窒素除去に対する汚泥の高い生物活性と高い汚泥濃度、および断続的MBR内の豊富な硝化剤と脱窒剤（図S1）も、高い窒素除去に貢献しました。

43 日目の汚泥の生物活性 (A) 硝化。 (B) 脱窒。 (C) 嫌気性リン放出および(D) 無酸素性脱窒リン取り込み速度。

この断続的に曝気された MBR では、脱窒 PAO を含む PAO がリン除去に重要な役割を果たしました。図 6C は、嫌気条件下でのリン放出曲線を示しています。 COD は PO43-P のリリースにより急速に解決されました。次に、リン酸塩放出後の汚泥サンプルを使用して、PAO の無酸素脱窒によるリンの取り込み速度を測定しました。図６Ｄは、無酸素条件下でのＰＯ４３−ＰおよびＮＯ３−Ｎ濃度の変化を示した。 PO43--P と NO3--N の濃度は両方とも、硝酸塩を添加するとすぐに減少しました。これは、ポリ-β-ヒドロキシ酪酸を酸化するために、酸素の代わりに硝酸塩を電子受容体として使用する無酸素条件下で脱窒リンの取り込みが起こったことを意味します。したがって、断続的に曝気された MBR ではリンを除去する 2 つの経路が存在しました。好気相では、ポリリン酸回収のために外部リンが PAO によって同化される可能性があります。酸素欠乏状態では、DPAO はリンの取り込みが強化され、COD を大幅に節約し、窒素とリンの両方の除去に貢献すると考えられます。これまでの研究では、廃水からリンと窒素を同時に除去するための電子受容体として酸素の代わりに硝酸塩を使用すると、汚泥の収率が低下し、COD が効率的に除去されることが報告されています29,30。

運転期間のほとんどの間、流出物の濁度を監視した。低い流出液の濁度は、反応器内のメッシュフィルターによるバイオマスの良好な保持を示した（データは示されていない）。このメッシュフィルター MBR では、濾過プロセスは重力によって駆動されます。運転期間中、MBR の透過流束は約 20 ～ 27 L/m2/h に維持されました。図7に示すように、初期にはメッシュ上にバイオフィルムがゆっくりと成長し、TMPは徐々に増加しました。しかし、長期間の手術の後、スチールメッシュに付着したバイオフィルムは厚くなり、TMPは急激に増加します。約 1 kPa に達した時点で、成長しすぎたバイオフィルムを除去するためにオフライン逆洗を定期的に実行し、各逆洗の直後に TMP が低下しました。最初の洗浄後、TMP はほぼ初期レベルまで減少しましたが、操作の後期段階ではより頻繁にメッシュの洗浄が必要となり、長期間の操作後に不可逆的な汚れが発生することが示唆されました。

長期運転時の水頭低下の変化。

単一の反応器で COD、TN、TP を同時に除去することは、経済的利益と環境に優しいため、廃水処理に有利です 31,32。ここでは、ステンレス鋼メッシュフィルターを備えた断続通気膜バイオリアクターが、汚染物質の除去と栄養素の回収を同時に行うために開発され、特に廃水からのリンの回収に重点が置かれています。いくつかの追加の炭素源を添加することによって、濃縮されたリン酸塩の流れがリンに富むスラッジから放出された。最も重要なことは、汚泥がリサイクルされ、実験中に余分な汚泥が排出されなかったことです。これは、汚泥の処理コストを節約できたことを意味します。さらに、断続的な曝気運転により、MBR のエネルギー消費量の削減が期待できます。この研究では、曝気オン/オフ時間比 25 分/20 分で、連続曝気システムと比較して曝気エネルギーを約 44% 削減できました。

この研究では、断続的に曝気したMBRは、他の生物学的栄養素除去システムと比較して、より高いCOD、TN、およびTP除去効率を示しました。窒素除去プロセスでは、ほとんどの実験期間で完全な硝化が達成されましたが、システムに無酸素相を挿入することで脱窒が強化されました。リン除去プロセスでは、好気相では外部リンが PAO によって同化され、脱窒 PAO は無酸素相での窒素とリンの両方の除去に寄与すると考えられます。脱窒 PAO プロセスは、脱窒と無酸素リンの取り込みを同時に行うことができ、曝気を節約し、外部炭素源の需要を減らし、汚泥収量を最小限に抑えるのに有利です。我々の実験結果は、断続的なMBR内で酸素の代わりに硝酸塩を電子受容体として使用して、脱窒リンの取り込みが起こる可能性があることを示しました（図6D）。断続的に曝気されたMBRバイオマスの大部分を占めるPAOの存在は、FISH画像（図S1）によって確認され、脱窒活動を実行している可能性があります33。今後の研究では、断続的MBRにおけるリン酸除去に対する脱窒PAOの寄与を調査する必要がある。

断続的に曝気されたMBRにおける交互の無酸素/好気プロセスにより、MBR内の硝化細菌、脱窒細菌およびPAOの高い微生物活性がもたらされました。この結果は、交互の無酸素/好気プロセスによる代謝選択が生物活性を強化し、断続的に曝気されたMBRにおける窒素とリンの除去を向上させる可能性があることを示唆しています。膜による汚泥の優れた保持により、汚泥濃度を高くすることができ、これは成長の遅い微生物の改善にも寄与し、MBR における硝化および脱窒活性の向上にも貢献しました。

以前のレポート34、35、36と同様に、この研究で従来の精密濾過/限外濾過膜の代替として安価なステンレス鋼メッシュを利用することにより、MBRの建設コストを削減し、経済的な実行可能性を高め、そのようなプロセスの適用を促進することができます37、38。このメッシュフィルター MBR では、濾過プロセスは重力によって駆動されます。改良型MBRでは、従来のMBR39と比較して、排水および膜の汚れを排出するためのエネルギー需要が削減されます。

改良型 MBR システムは、栄養素除去とリン回収の両方を統合しており、廃水処理と資源回収に有望なシステムを提供します。この研究では、修飾 MBR の全リン除去率は平均 53.3 ± 29.7% でした。廃水から除去された TP はバイオマスに貯蔵され、汚泥中に貯蔵されたリンの 68.7% が高濃度リン酸塩溶液として回収できました。その濃度は廃水中の濃度の約 30 倍であり、化学沈殿には十分でした 40。リン酸濃度が高いほど、より効果的なリンの回収、つまり肥料として直接使用するか、リン酸マグネシウムアンモニウム（ストルバイト）として沈殿させることができます41。このような戦略が、容量 50,000 m3/日、流入リン濃度 10 mg/L の廃水処理プラントに採用された場合、流入廃水から約 267 kg/日の量のリンが除去され、ほぼ 200 kg/日のリンが除去される可能性があります。高品質の再生水の生産とともに、リンを濃縮したリン酸塩溶液として濃縮することができます。この研究では、システムの性能が評価され、窒素とリンの同時除去のメカニズムが調査されました。しかしながら、この技術の実用化を促進するには、MBRシステムのリン除去効率およびリン回収能力をさらに向上させる必要がある。

この研究では、ステンレス鋼メッシュフィルターを備えたベンチスケールMBR（Huayang Ironware Co.、中国）を構築しました。その構造を図1に示します。塔型反応器の作動容積は4 Lで、1つの反応器で構成されています。曝気タンクと 1 つの水中フィルターモジュール。平均孔径 53 μm、有効濾過面積 0.025 m2 の管状中空メッシュフィルターモジュールを反応器に浸漬して内部ループ構成を形成しました。微細な気泡を供給するために微多孔質の曝気管が反応器の底部に装備され、曝気のない期間中に流体を混合するために電動ブレンダーが中空フィルターモジュールの下に配置されます。

曝気タンクには、強化された生物学的リン除去反応器からの活性汚泥が播種されました。初期の混合液懸濁物質 (MLSS) 濃度は 7.85 g/L でした。サンプル分析を除いて、実験期間全体を通じて余分な汚泥は排出されませんでした。

炭素源としてCH3COONa・3H2O、NH4Cl、リン源としてK2HPO4・3H2Oを含む合成廃水を使用した。実験中の流入水中の COD、NH4+-N、PO43--P 濃度を表 1 に示します。合成廃水には他の微量元素も添加されました。微量元素溶液の組成（μg/L）は、EDTA、50、ZnSO4・7H2O、22、CaCl2・2H2O、8.2、MnCl2・4H2O、5.1、FeSO4・7H2O、5.0、(NH4)6Mo7O24・4H2O、 1.1、CuSO4・5H2O、1.8、CoCl2・6H2O、1.6。廃水を蠕動ポンプ（Lange Co.、中国）を介して一定の流量（0.5または0.67 L/h）で反応器に連続的に供給した。対応する水圧保持時間 (HRT) はそれぞれ 8 時間または 6 時間でした。実験中、温度は 25 ± 1 ℃に制御されました。水頭の低下によって反映されるメッシュ全体の膜貫通圧力 (TMP) は、圧力送信機 (LD187、Leide Electronic Ltd.、中国) を使用してオンライン監視されました。メッシュに付着したバイオフィルムが厚くなるとTMPが増加すると考えられます。 TMP が 1.0 kPa に達したら、オフライン逆洗を実行して、成長しすぎたバイオフィルムを除去しました。断続的な曝気は、有酸素/無酸素期間比20分/25分で実施され、タイムリレー(Xinling Electrical Co., Ltd. 中国)によって自動的に制御されました。無酸素状態の間、電気ブレンダーを使用して反応器を連続的に撹拌した。

汚泥からのリンの回収とリサイクル汚泥の経時的なリン吸収能力を評価しました。 43 日目に、MBR 内の汚泥をすべて取り出し、水道水で 5 回洗浄して残留 COD、NH4+-N、NO3--N を除去した後、濃酢酸ナトリウムと混合し、4.6 L の体積に希釈して、リンを放出します。 3 時間混合した後、スラッジを 7100 × g で 3 分間遠心分離して上清を除去しました。リン放出後に収集されたスラッジは、リン除去のために MBR に戻されました。

MLSS、混合液揮発性懸濁物質 (MLVSS)、COD、TN、TP 濃度および濁度は、標準方法 42 に従って測定されました。 NH4+-N、NO3--N、PO43--P の測定は、標準方法に従って水質自動分析装置 (Aquakem 200、ThermoFisher、フィンランド) を使用して実施されました。 DO 濃度と pH は、DO メーター (HQ 30d、Hach Co.、米国) および pH メーター (PHS-3C、INESA Scientific Instrument Co.、LED、中国) でモニタリングしました。

無酸素条件下での比硝化速度(SNR)、比硝化速度(SDNR)、嫌気性リン放出速度およびリン取り込み速度の観点から汚泥の生物活性を調査した。活性汚泥サンプルは、汚泥の硝化、脱窒および嫌気性リン放出生物活性を測定するために、43日目に断続的に曝気したMBRから採取されました。必要に応じて、嫌気性または無酸素条件を維持するために各反応器を通して窒素ガスをパージした。

SNR を測定するために、汚泥サンプルに塩化アンモニウムを添加して、濃度を約 55 mg/L NH4+-N にしました。このバッチ実験中、曝気ポンプのオン/オフを切り替えることにより、DO レベルを約 5 mg/L に制御しました。システム内の活性汚泥の脱窒活性を測定するために、以前の研究で説明された方法に従って SDNR を決定しました43。嫌気性リン放出速度を測定するために、酢酸塩を反応器に初期等価最終 COD 濃度 350 mg/L まで投入しました。リン酸塩を完全に放出した後、スラッジを遠心分離し、洗浄して残留 COD とリン酸塩を除去しました。次に、NaNO3 と K2HPO4 ・ 3H2O を無酸素条件下で汚泥サンプルに添加し、脱窒ポリリン酸蓄積微生物のリン取り込み速度を測定しました。

この記事の引用方法: Wang, Y.-K. 他。断続的に通気される膜バイオリアクター統合システムで、効果的な炭素と窒素の除去とリンの回収を同時に実現します。科学。議員 5、16281; 土井: 10.1038/srep16281 (2015)。

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著者らは、NSFC (51178443、51322802)、福英通教育財団 (142024)、中国ポスドク科学財団 (2015M570596)、山東大学基礎研究基金 (2015GN005)、長江奨学生プログラムおよび革新的研究チームに感謝したいと思います。この研究には、大学の博士号および中央大学の基盤的研究費が部分的に支援されています。

化学科、CAS 都市汚染物質変換主要実験室、中国科学技術大学、合肥、230026、中国

ワン・ユンクン、パン・シンロン、ゲン・イークン、シェン・グオピン

山東大学環境理工学部、済南、250100、中国

ワン・ユンクン

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YKW は実験を設計し、実験を実行し、論文を書きました。 XRPは実験を実施しました。 YKGは実験を実施した。 GPS は実験を設計し、データを分析し、論文を執筆しました。

著者らは、競合する経済的利害関係を宣言していません。

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転載と許可

Wang, YK.、Pan, XR.、Geng, YK. 他。断続的に通気される膜バイオリアクター統合システムで、効果的な炭素と窒素の除去とリンの回収を同時に実現します。 Sci Rep 5、16281 (2015)。 https://doi.org/10.1038/srep16281

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受信日: 2015 年 6 月 24 日

受理日: 2015 年 10 月 13 日

公開日: 2015 年 11 月 6 日

DOI: https://doi.org/10.1038/srep16281

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