膜接触器内での SO2 酸性汚染物質の分離における一般的な液体吸収剤の数値流体力学比較

Scientific Reports volume 13、記事番号: 1300 (2023) この記事を引用

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近年、有害な酸性汚染物質の大気中への放出が科学者の懸念を引き起こしています。二酸化硫黄 (SO2) は有害な温室効果ガスであり、大気中に異常に放出されると、酸性雨や呼吸器疾患など、広範囲にわたる環境や健康への影響を引き起こす可能性があります。したがって、この温室効果ガスの排出を軽減する有望な技術を見つけることは、環境保護に向けて非常に緊急である可能性があります。この論文は、中空糸膜接触器 (HFMC) 内の SO2/空気ガス流から SO2 酸性汚染物質を分離するための 3 つの新しい吸収剤 (海水 (H2O)、ジメチルアニリン (DMA)、水酸化ナトリウム (NaOH)) の可能性を評価することを目的としています。この目標を達成するために、結果を予測するために CFD ベースのシミュレーションが開発されました。また、接触器のさまざまなコンパートメントにおける輸送方程式を理論的に評価するために数学的モデルが適用されました。結果の比較により、海水が分離に最も効率的な液体吸収剤であることが示唆されました。 SO2: 海水の次に、NaOH と DMA が 2 位と 3 位に位置します (海水を使用した場合 99.36% の分離 > NaOH を使用した場合の 62% の分離 > DMA を使用した場合の 55% の分離) さらに、操作パラメータ (つまり、ガスと液体の流量) の影響も考慮されます。この論文のもう 1 つのハイライトとして、SO2 分離率に関する膜/モジュールのパラメーター (つまり、膜モジュールの長さ、中空糸の数、および空隙率) も調査されています。

近年、化石燃料の燃焼は、人間による温室効果ガスの大気中への排出の重大な原因の 1 つとして知られています 1,2,3。二酸化硫黄 (SO2) は重要な温室効果ガスであり、大気中に放出されると、呼吸器疾患、喘息発作、都市部のスモッグ、酸性雨など、人間の健康や生態系にさまざまな悪影響を及ぼす可能性があります4,5。この酸性ガスが大気中に放出されると、三酸化硫黄 (SO3) と硫酸 (H2SO4) が生成され、汚染物質の二次発生源として知られています。これらの二次汚染物質の異常沈着は水源の酸性化を引き起こし、農作物に被害を与えます6,7。したがって、世界中で厳格な環境規制が制定されているため、これらの有害な汚染物質を分離することが最も重要となっています8,9。

微多孔性中空糸膜コンタクター（HFMC）を使用した膜ベースのガス吸収は、極低温蒸留、充填層塔、噴霧塔、吸着などの温室効果ガスの一般的な分離プロセスの信頼できる代替手段として知られています10、11、12、13、14。 HFMC は、一定の界面面積、操作の柔軟性、スケールアップの容易さ、気体/液体の流れの独立した調整など、さまざまな利点があるため、物質移動デバイスとして最近非常に注目されています 15、16、17、18。酸性汚染物質の分離における膜材料の重要な役割には議論の余地がありません。近年、ポリプロピレン (PP)、ポリフッ化ビニリデン (PVDF)、ポリエーテルスルホン (PSf)、およびポリテトラフルオロエチレン (PTFE) は、疎水性膜の製造に最も一般的に使用される材料です 13、19、20、21、22、23。化学吸収剤を正しく選択することは、温室効果ガスの分離効率を向上させるための研究者や科学者の重要な責任です。環境への優しさ、適切な選択性、優れた効率、合理的なコストなどのいくつかの利点の存在により、膜ベースのガス吸収プロセスで使用する液体吸収剤の人気が高まる可能性があります14、24。

CFD は科学の新しい分野であり、保存則に基づいて流体の流れ現象を予測する優れた機能を備えています 25、26、27。さまざまなプロセス産業に対する CFD アプローチの明白な利点により、その急速な進歩と広範な利用がここ数十年間で行われました 28,29。 CFD ツールの継続的な開発と、低コストで結果を予測するその能力の向上により、さまざまな科学範囲の研究者の間でこのアプローチの人気が大幅に高まりました 30、31、32、33、34。膜ベースのガス吸収プロセスの場合、CFD 技術を適用して HFMC の異なる側面を通る主輸送方程式を解析することは、実験調査のコストを削減するための有望な代替手段となっています 35,36,37。

興味深い研究で、Ariono et al. 排ガスからSO2を分離するためにPP膜接触器を採用しました。彼らのシミュレーション結果に基づいて、Na2SO3 水溶液が有望な液体吸収剤として紹介され、水と比較して SO2 酸性ガスの吸収流束を 1.8 倍向上させることができました 38。別の調査で、コングらは、 NaOH アルカリ吸収剤を使用して燃焼排ガスから燃焼後 SO2 を分離するセラミック HFMC の物質移動性能を数値解析しました。彼らは、ガス速度（500 mm.s-1）とSO2濃度（0.041 mol.m-3）が一定の場合、NaOHの濃度は0.2から1.5 molまで増加すると結論付けました。 L-1 は、SO2 フラックスを 0.1 から約 0.55 mol.m-2 h-139 に大幅に強化しました。

この記事は、CFD および有限要素 (FE) 技術に基づく数値シミュレーションを開発し、HFMC 内の SO2 と空気を含むガス流からの SO2 温室効果ガスの分離率を予測することを目的としています。新規性として、3つの液体吸収剤(ジメチルアニリン(DMA)、水酸化ナトリウム(NaOH)、海水(H2O))を比較し、最も効果的なものを紹介します。最終的には、この研究論文のもう 1 つのハイライトとして、SO2 分離に対する重要な操作パラメータおよび膜/モジュールパラメータの影響を調査することが検討されています。

使用した液体吸収剤 (DMA、NaOH、および H2O) の球と棒の分子構造を図 1 に示します。

使用される液体吸収剤の球と棒の分子構造40、41、42。

H2O 吸収剤における SO2 酸性汚染物質の化学吸収は、平衡 1 ～ 47 で示される加水分解反応によって起こります。

海水は、Na+、Mg2+、Ca2+、K+、SO42-、HCO3-、Br- などの異種の溶解化学成分を含む複雑な系と考えることができます。これらの成分には、海水に溶解した塩分が95％以上含まれています。さらに、NaCl は海水中で重要な値を持ち、一定成分のほぼ 85% を占めます8。海水中に存在する炭酸塩系は、明らかに次の平衡によって説明できます 18、43、44。

上述の平衡によれば、海水は酸性汚染物質である SO2 を吸収する大きな潜在力を持っています。複雑な CO2-H2O-HCO3--CO32- 平衡系の存在は、最終的に海水中の SO2 酸性汚染物質の物質移動性能を高め、その除去を積極的に促進します。

DMA 液体吸収剤を使用した SO2 分離の場合、次の反応が起こります 45:

さらに、SO2 - DMA 反応中に次のように追加の化合物の形成が起こります 46:

NaOH 中の SO2 酸性汚染物質の分離プロセスは、次の平衡によって起こります 47:

HFMC は、疎水性微多孔膜 48 を使用して分離プロセスを実行するように設計された新しい装置です。気液HFMCに使用される膜は通常、気液界面として適用され、直接混合することなく2相間の効率的な接触の機会を高めます49,50。 HFMC の優れた選択性は、液相中での成分の溶解度の間に勾配が存在するためです。したがって、市販の HFMC の大部分は、より高い物質移動特性を備えているため、微多孔膜を適用しています 51。図 2 は、微多孔性 HFMC 内の気液界面を模式的に示しています。

微多孔性HFMC内部の気液界面の概略図。

各 HFMC では、疎水性膜の微細孔内での溶液拡散のメカニズムを介して、気液物質移動プロセスが行われます。図 3 は、HFMC のさまざまなドメイン (シェル、膜、チューブ) 内での SO2 物質移動の 2 次元 (2D) の図を概略的に示しています。

コンタクターのさまざまなドメイン内の SO2 物質移動の 2D 描写。

図 3 からわかるように、SO2 空気を含む混合ガスはシェル側で上から下 (z = L から z = 0) に流れ、H2O、DMA、NaOH 液体吸収剤はチューブ側で下から上に移動します。 (z = 0 から z = L)、向流。数学的モデリングと 2D シミュレーションを実装するために採用された仮定を表 1 に示します。

COMSOL Multiphysics は、異なる剛性/非剛性境界および初期条件を持つ偏微分方程式を解く優れた機能を備えた魅力的な CFD ベースのソフトウェアです。この論文では、CFD アプローチに基づくこの堅牢なソフトウェアを使用して、質量と運動量の偏微分方程式を解きます。質量と運動量の偏微分方程式を解くために、COMSOL Multiphysics バージョン 6 が Intel(R) core (TM) i7-10510U CPU と 16 ギガバイト RAM を搭載した 64 ビットプラットフォームにインストールされました。 PDE を解いて結果を提示するのに必要な時間は約 20 秒でした。さらに、質量/運動量偏微分方程式の解法中の物質平衡誤差を管理する目的で、優れたメモリ性能や堅牢性などの優れた利点を備えた PARDISO 数値ソルバーが採用されました 58,59。チューブ、膜、シェル側の質量と運動量の主な偏微分方程式を表 2 に示します。

表 2 では、\({D}_{{SO}_{2}, s}\)、\({D}_{{SO}_{2},mem}\) が次の拡散係数として定義されています。シェルと膜内の SO2 温室効果ガス。また、\({D}_{i,t}\) は、チューブ内の i (SO2、H2O、NaOH、DMA) の拡散係数です。さらに、Vz,s、\({V}_{z,t},\overline{{ V }_{s}}\)、\(\overline{{V }_{t}}\) および C は次のようになります。それぞれ、シェルの軸方向の速度、チューブの軸方向の速度、シェル内の平均速度、チューブ内の平均速度、および濃度として表されます。 HFMC の各主要ドメインの境界条件を表 3 に示します。

SO2 酸性汚染物質と海水、NaOH、DMA 液体吸収剤の重要な物理化学的特性に続く、微多孔膜とモジュールに必要なパラメーターを表 4 に示します。

私たちの知る限り、SO2 酸性汚染物質を分離するための NaOH、DMA、および H2O の性能を実験的に評価した論文はほとんどありません。したがって、開発した 2D シミュレーションの検証は、シミュレーション結果と Karoor と Sirkar が得た純水による SO2 の分離に関する実験結果との比較を通じて実行されました63。図4に示されているように、実験データと2Dシミュレーションによって達成された予測結果の間には良好な一致があり、この研究で使用されたモデリングとシミュレーションの精度と検証が裏付けられています。

開発した 2D シミュレーションを実験結果とともに検証します。供給ガス組成: 1% SO2 空気中 T = 298 K、Qg = 200 ml min−1。実験データは Karoor と Sirkar63 の研究によるものです。

開発されたモデルの結果の精度を確保することを目的として、シミュレーション結果と Xu らから得られた実験データとの比較を通じて 2 回目の検証が実施されました。 NaOH 溶液を使用した SO2 の分離用72。図5からわかるように、実験データと予測結果の間には約4％の絶対相対偏差（ARD）という優れた一致が再び示されており、開発されたモデルの検証が確実に裏付けられています。

開発した 2D シミュレーションを実験結果とともに検証します。入口 SO2 濃度: 1000 ppm、T = 298 K、Ql = 25 ml min−1。実験データは Xu et al.72 の研究によるものでした。

図 6a、6b、6c は、それぞれ接触器のシェル側と膜側における SO2 温室効果ガスの軸方向の濃度プロファイルを示しています。 SO2/空気ガス混合物は、SO2 濃度が最大となる z = L から HFMC のシェル側に入ります。一方、使用される液体吸収剤 (NaOH、H2O、DMA) は z = 0 から接触器のチューブコンパートメントに入ります。この位置では液体吸収剤の濃度が最高値となり、SO2 の濃度はゼロとみなされます。ガス状混合物がシェル内を流れるとき、濃度差の存在により、シェルから多孔質膜への SO2 の移動が引き起こされます。 SO2 分子が膜の微細孔に拡散すると、SO2 分子の接触が促進され、その結果、チューブ側を流れる吸収剤による除去が促進されます。結果は、シェル側の SO2 の無次元濃度が、DMA、海水、NaOH を使用すると、それぞれ 1 から 0.45、0.0064、0.38 に減少することを示しています。この発見は、液体吸収剤として DMA、海水、NaOH を使用することにより、SO2 分離率が 55、99.36、62% であることを証明しています。海水の高い SO2 分離効率は、複雑な CO2-H2O-HCO3--CO32- 平衡系の存在によるものと考えられ、他の液体吸収剤と比較して物質移動係数が大幅に向上します8。

(a) DMA、(b) H2O、(c) NaOH 液体吸収剤を使用した接触器のシェル側と膜側における SO2 温室効果ガスの軸方向の濃度勾配。

図 7 は、SO2 の分離収率に対するガス流量の影響を示しています。示されているように、ガス状混合物の流量が増加すると、モジュール内の滞留時間が大幅に減少します。その結果、滞留時間の減少により SO2 と液体吸収剤の適切な接触が破壊され、分離効率が低下します。図を見ると、ガス流量が 0.25 L/min から 0.3 L/min に増加すると、SO2 分離率が海水では 100 から 77%、NaOH では 91 から 33%、NaOH では 72 から 29% に減少することがわかります。 DMA。表 5 は、海水、NaOH、および DMA 液体吸収剤をさまざまなガス流量で使用したときのガス混合物からの SO2 の分離率を示しています。

SO2 温室効果ガスの分離収率に対するガス流量の影響。

さらに、SO2 分離率に対する液体吸収剤の流量の影響を図 8 に示します。チューブセグメントを通る吸収剤の流動が速くなることで、中空糸の長さに沿った中空糸の外表面のガス濃度が高まります。 HFMC は大幅に減少し、その結果、物質移動係数が大きくなり、シェルと膜の界面での濃度勾配が優れ、SO2 分離性能が向上します。この図に基づくと、液体吸収剤の流量を 0.25 L/min から 0.3 L/min に増加させると、SO2 分離率が海水では 95 から 100%、NaOH では 53.5 から約 67.5%、DMA では 50 から 60% に向上します。

SO2 温室効果ガスの分離収率に対する液体吸収剤の流量の影響。

海水、NaOH、DMA 吸収剤を異なるガス流量で適用した SO2/空気ガス流からの SO2 温室効果物質の分離性能を表 6 に示します。

図 9 は、SO2 温室効果ガスの分離収率に対するモジュール長の役割を評価するための概略図を示しています。図示されているように、モジュールの長さの増加は、ガス吸収剤の滞留時間と二相間の接触面積の改善にプラスの影響を及ぼし、その結果、SO2 温室効果ガスの分離収率が向上します。モジュールの長さが 0.05 から 0.3 m に増加すると、SO2 分離率が海水を使用すると 83 から 100%、NaOH を使用すると 32.5 から約 72%、DMA を使用すると 25 から 66% に向上することが観察されます。

SO2 温室効果ガスの分離収量に対するモジュール長の影響。

異なる長さのモジュールにおけるガス流からの SO2 の分離率を表 7 に示します。

膜空隙率は膜に関連するパラメータであり、その増加はさまざまな温室効果ガスの分離性能に大きな影響を与える可能性があります。図 10 に示すように、ポリプロピレン膜の空隙率が 0.1 から 0.5 に増加すると、SO2 温室効果ガスの除去効率が海水では 97 から 100%、NaOH では 35 から約 66%、そして 23 から約 66% に大幅に向上します。 60% は DMA を使用しています。この大幅な増加は、膜の多孔率の増加により繊維の微細孔内の SO2 拡散性が向上し、HFMC 内の物質移動抵抗も低下するという現実により正当化されます。表 8 は、HFMC で使用される化学吸収剤を使用した SO2 の分離パーセンテージの増加に対する気孔率の役割に関するデータ分析を示すことを目的としています。

SO2 温室効果ガスの分離収率に対する膜の多孔性の影響。

図 11 は、SO2 温室効果物質の分離に対する中空糸の数の影響を概略的に示しています。予想されるように、微多孔性繊維の数が増加すると、ガス吸収性物質移動界面およびそれらの関連接触面積が大幅に改善される。気液物質移動界面とその接触面積が増加すると、SO2 の物質移動係数が大幅に増加し、その結果、SO2 の分離率が増加します。繊維の数を 20 から 160 に増やすと、SO2 分離率が海水の場合は 13 から 100%、NaOH の場合は 4 から約 96%、DMA の場合は 2 から 92% に向上することが実証されています。

SO2 温室効果ガスの分離収率に対する中空糸の数の影響。

表 9 は、さまざまな数の中空糸での SO2 温室汚染物質の分離効率を包括的に示しています。

過去数十年にわたって、SO2 などのさまざまな温室効果ガスの大気中への異常な放出を軽減するための HFMC の産業応用が大きな注目を集めてきました。この論文では、3 つの新しい液体吸収剤 (海水 (H2O)、DMA、NaOH) を使用した SO2/空気混合物からの SO2 温室汚染物質の除去性能を HFMC 内で評価しました。この目的を達成するために、結果を予測するための CFD ベースの包括的なシミュレーションが開発されました。 FE ベースの数学モデルも、コンタクターの主要なサブドメインにおける輸送の偏微分方程式を解くために適用されました。この結果は、約 99.36% の除去効率を備えた SO2 除去に最も効果的な液体吸収剤として海水を推奨できることを裏付けました。海水に次いで、NaOH と DMA が 2 位と 3 位に位置し、SO2 分離率はそれぞれ 62 % と 55% でした (海水 (H2O) > NaOH > DMA)。シミュレーション結果の評価により、ガス流量が SO2 分離収率に悪影響を与えることが証明されました (HFMC 内でのガス混合物の滞留時間が減少するため)。しかし、吸収剤の流量、膜モジュールの長さ、中空糸の数、空隙率などの他のパラメーターの増加は、中空糸の外表面でのガス状混合物の濃度の低下により、SO2 酸性汚染物質の分離性能に良い影響を与え、増加します。ガス吸収剤の接触面積が増加し、SO2 の拡散率が増加し、接触器内の気液滞留時間が改善されます。

この研究中に生成または分析されたすべてのデータは、この公開記事に含まれています。

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西安理工大学コンピュータサイエンスアンドエンジニアリング学部、西安、710021、中華人民共和国

ヤン・カオ

イラン、テヘランのイスラム・アザド大学科学研究部門石油化学工学部

アリ・タグバイエ・ナクジリ

ズイタン大学研究開発研究所、ダナン、550000、ベトナム

マフディ・ガディリ

ズイタン大学環境化学工学部、ダナン、550000、ベトナム

マフディ・ガディリ

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アリ・タグバイエ・ナクジリ氏への通信。

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Cao, Y.、Taghvaie Nakhwari, A. & Ghadiri, M. 膜接触器内での SO2 酸性汚染物質の分離における一般的な液体吸収剤の数値流体力学比較。 Sci Rep 13、1300 (2023)。 https://doi.org/10.1038/s41598-023-28580-6

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受信日: 2022 年 8 月 27 日

受理日: 2023 年 1 月 20 日

公開日: 2023 年 1 月 24 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-28580-6

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