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Jan 19, 2024

Scientific Reports volume 5、記事番号: 15744 (2015) この記事を引用

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従来の廃水浄化技術は大量のエネルギーを消費する一方、下水に含まれる豊富な化学エネルギーや栄養資源がその処理過程で無駄にされています。 微生物栄養回収セル(MNRC)は、廃水の浄化と栄養イオンの回収を同時に行うために、廃水に含まれるエネルギーを利用するために開発されました。 MNRC の陽極室と陰極室の間で廃水を循環させると、有機物 (COD) がバクテリアによって除去され、アンモニウムとリン酸塩 (NH4+-N および PO43--P) がその場エネルギーを使用して生成された電場によって回収されました。追加のエネルギー投入なしで廃水に使用できます。 廃水からの除去効率は、すべての運転サイクルにおいて COD については >82%、NH4+-N については >96%、PO43--P については >64% でした。 同時に、回収チャンバー内の NH4+ と PO43- の濃度は、廃水中の初期濃度と比較して、それぞれ 1.5 倍と 2.2 倍以上に増加しました。 MNRC は、包括的な生物電気化学システムにおける効率的な廃水浄化と栄養素回収に対する持続可能で自発的なアプローチとしての概念実証を提供します。

世界的な水不足と人口爆発による資源危機は、数十年にわたって人類社会の発展にとって重大な懸念事項となっています。 研究者は、水、エネルギー、栄養素の新たな供給源の探索に重点を置いています。 しかし、廃水には豊富な栄養素と化学エネルギーが含まれており、再利用可能な水資源も提供されるため、水を再利用し、廃水から資源とエネルギーを回収することはさらに重要かつ持続可能です1。 従来の廃水処理は、資源回収ではなく浄化が主でした。 最も一般的に使用されるプロセスである好気性/無酸素性/好気性 (A2O) プロセスは、主に COD と栄養素の除去に使用されますが、それらの回収には使用されません。 したがって、従来の処理技術は廃水に含まれる栄養素と化学エネルギーを無駄にし、同時に曝気プロセスで大量の電力を消費します。 研究者たちは、廃水に含まれる資源とエネルギーを回収するために、実現可能な技術を探索するために多大な努力を払ってきました。 数種類の吸着剤を使用した吸着により廃水からリン酸塩を分離できることが報告されています2。 可逆プロセスとして機能するイオン交換を使用して、アンモニウムとリン酸塩の両方を回収できます 3,4。 一般的かつ実用的なアプローチは、都市下水処理施設から排出されるリンが豊富なバイオソリッドからリンが液体に放出される汚泥消化タンクから、アンモニウムとリン酸塩をストルバイトとして同時に回収することです5、6、7。 廃水から活性汚泥へのリンの濃縮は、嫌気性条件と好気性条件を交互に繰り返すポリリン酸蓄積生物(PAO)のグループによって達成される可能性があります。 ただし、この生物学的濃縮プロセスは通常、エネルギー消費を伴います。 したがって、追加のエネルギーを投入することなく、栄養素をコスト効率よく廃水から直接回収できれば重要です。

生物電気化学システム (BES) は、廃水中の物質を酸化すると同時に、生物電気的に活性なバクテリアを使用して発電または貴重な化合物を生成できる新しい廃水処理技術です8、9、10、11、12、13。 典型的な BES には、電気を生成する微生物燃料電池 (MFC) 14、15、16、17、18、水素を生成する微生物電解セル (MEC) 19、20、21、および陽イオンと水素のペアを使用して汽水を脱塩する微生物脱塩セル (MDC) が含まれます。陰イオン交換膜22、23、24、25、26。 MDC の出現は、廃水中のエネルギーから得られる電力を利用して、荷電イオンの直接移動とそれによる水の淡水化を実現する新しい分野を表しています。 これにより、廃水中のイオン形態の栄養素も BES 内の膜を通過して移動する可能性があることが明らかになりました。 BES による栄養素除去に関するいくつかの研究により、この応用の可能性が示されました 27。 水素生成を伴う栄養素の除去を達成する MEC 構成に基づく BES は、適切な外部電圧が印加された場合に優れた除去性能を示しました 28,29,30。 新たに報告された R2-BES と呼ばれるアプローチは、廃水から栄養素を回収することを試みています 31。 アンモニウムは生物電気の駆動力によって廃水から移動し、一方、リン酸塩はカソード反応で生成されたヒドロキシル基と交換されました。 R2-BES は、適切な外部電圧を印加すると、望ましい結果を達成できます。

MDC の概念に触発され、微生物栄養回収セル (MNRC) と呼ばれる新しく開発された技術がここで紹介されます。これは、COD と栄養素の効率的な除去と、微生物のエネルギーによって駆動されるアンモニウムとリン酸イオンのその場での回収を同時に効率的に行うためのものです。廃水。 MNRC では、カチオン交換膜がアノード チャンバーの近くに配置され、アニオン交換膜がカソード チャンバーの近くに配置され、したがって膜の間に回収チャンバーが形成されます。 廃水をアノードとカソードの間で循環させると、廃水から発生する生体電気の駆動力により、アノード側からアンモニウムイオンが、カソード側からリン酸イオンが回収室に押し込まれます。 COD、アンモニウム、リン酸塩の除去性能が検査され、MNRC における栄養素の濃度とイオン移動の競合の程度を明らかにするために、回収プロセスが詳細に調査されました。

複製された MNRC リアクターはそれぞれ、アノード チャンバー、回収チャンバー、カソード チャンバーの 3 つのチャンバーで構成されていました (図 1)。 電解質として機能する合成廃水は、アノードとカソードの間で再循環されました。 廃水から移行する栄養イオンを受け取った回収液を個別に循環させた。 MNRC は、24 時間の運転サイクルにわたって合成廃水中の COD、NH4+-N、PO43--P の濃度を効果的に減少させました (図 2A)。 MNRC をさまざまな濃度の回収溶液 (0、164、および 328 mg/L NaCl 溶液) で操作した場合、流出液には COD < 37 mg/L、NH4+-N < 0.6 mg/L、および PO43--P < 2.2 mg/L が含まれていました。 )。 これらの汚染物質の除去率は、各実験で COD については >90%、NH4+-N については >97%、PO43--P については >64% でした (図 2B)。 これらの結果は、回収溶液の初期濃度が特定の範囲内で変化する場合に、合成廃水を MNRC で十分に浄化できることを確認します。 ただし、除去性能には依然として 3 つの回収溶液濃度間で差異が見られました。 COD (92%)、NH4+-N (99%)、および PO43--P (71%) の最高の除去は、164 mg/L NaCl を含む回収溶液で同時に達成されました。 その実験では、COD は 369 mg/L から 30 mg/L に減少し、NH4+-N は 23.8 mg/L から 0.3 mg/L に減少し、PO43--P は 6.4 mg/L から 1.8 mg/L に減少しました。 。 異なる回収溶液濃度に対する異なる除去結果は、MNRC の内部抵抗と回収チャンバー内のイオン拡散の間のバランスによって引き起こされる可能性があります。 回収溶液の濃度が増加すると、導電率が高くなり、内部抵抗が低くなり、電流が増加します。 ただし、より濃縮された回収溶液を使用すると、回収チャンバーから電極チャンバーへの Na+ と Cl- の拡散が強化され、その結果逆向きの電流が流れ、全体の電流生成に悪影響を及ぼします。 したがって、回収溶液の濃度を最適化して最大電流を得ることができ、それが最適な汚染物質除去効率につながります。 164 mg/L NaCl 回収溶液中の Na+ および Cl- の濃度は合成廃水中の濃度と同様であったため、望ましくないイオンの拡散を最小限に抑えることができ、最高の COD、NH4+-N、および PO43--P の除去が達成されました。 。

微生物栄養回収セル(MNRC)の概略図(A)と写真(B)。 AEM: 陰イオン交換膜。 CEM: 陽イオン交換膜。

24 時間の運転サイクルで 0、164、および 328 mg/L NaCl を含む回収溶液を使用した場合の、初期合成廃水および処理済み合成廃水の濃度 (A) と COD、NH4+-N、および PO43--P の除去量 (B)。

5 回の運転サイクルからなる 120 時間の濃縮テスト全体にわたって MNRC を運転した後、NH4+-N および PO43--P は回収溶液中で効果的に濃縮されました (図 3A)。 回収溶液中の NH4+-N の濃度は、1 回目と 2 回目の濃縮試験の終了時にそれぞれ 0 から 35.7 mg/L と 37.8 mg/L に増加しました。 合成廃水中の NH4+-N の初期濃度は 23.8 mg/L であったため、これらの結果は、NH4+-N を回収溶液に送り込み、1.5 倍に濃縮できることを示しています。 一方、回収液中の PO43--P 濃度は、1 回目と 2 回目の濃縮試験終了時には 16.0 および 14.2 mg/L に達し、合成廃水中の初期濃度(6.4 mg/L)の 2.5 倍および 2.2 倍でした。 回収溶液中の COD 濃度は検出限界未満として測定され、イオン交換膜が電極チャンバー内のほとんどの有機物による回収溶液の汚染を阻止したことが確認されました。 これらの結果は、MNRC が COD 汚染が検出されることなく、回収溶液中で NH4+-N と PO43--P を同時に収集および濃縮できることを示しています。

回収溶液中の NH4+-N および PO43--P の濃度 (A)、廃水中の COD、NH4+-N および PO43--P の除去 (B)、および複製された MNRC の現在の生成 (MNRC-1 および MNRC-1 と呼ばれる) MNRC-2) (C) 2 回の反復濃度試験。

NH4+-N および PO43--P の濃度曲線の傾きは濃縮試験中に減少し、イオン回収の遅れを示しています。 回復プロセスは電力によって駆動され、回復チャンバーから電極チャンバーへのイオンの拡散 (回復プロセスとは反対の移動方向) によって妨げられました。 電流出力性能は各動作サイクルで再現可能であり、集中テスト中に駆動力が比較的一定のままであることが実証されました(図 3C)。 十分な基質 (COD) と中性 pH を備えた新鮮な合成廃水を供給すると、MNRC は再現可能な最大電流 ~0.4 mA (0.56 A/m2) を生成できます。 各動作サイクルにおける安定した COD 除去効率は、再現可能な電流生成性能と一致していました (図 3B)。 電解液の pH 変化も各動作サイクルで再現可能で、6.8 から ~4.0 まで減少しました (裏付け情報、図 S1)。 現行世代は再現性があったため、拡散が栄養塩回復の減速を引き起こす主な要因である可能性があります。 栄養イオンが回収チャンバー内に蓄積すると、膜を横切る濃度勾配の増加によってイオンが拡散し、回収プロセスが部分的に相殺されます。 Na+、H+、Cl-、SO42- などの他の種類のイオンは電極チャンバーから回収チャンバーに移動し続け、内部電流を伝導する栄養イオンの役割を補いました (データと分析は次のセクションに示されています)。 最大濃度は、電場の推進力が膜を横切る栄養イオンの濃度勾配の推進力と等しいときに達成されました。 回収チャンバーでより高い栄養塩濃度を達成するには、例えば、より高い COD を含む廃水を使用すること、反応器を大型化すること、または溶液抵抗を減らすためにより薄いチャンバーを使用するなど反応器の構造を改善することによって、MNRC 電流を促進する必要があります。

COD、NH4+-N、PO43--P の除去効率は、2 回の濃縮試験中の 10 回の操作サイクルすべてで、それぞれ >82%、>96%、>64% でした (図 3B)。 これは、回収溶液中の NH4+-Ns および PO43--Ps の連続回収により、合成廃水からの安定した除去が促進されたことを示しています。 2 つの濃縮試験における PO43--P の平均総除去量は 1.9 ± 0.1 mg で、総回収量は 1.2 ± 0.1 mg でした。 この結果は、除去されたPO43--Pの約63%が回収液中に回収されたことを示している。 NH4+-N の除去性能は濃縮試験全体を通じて高いままでした (図 3B)。 2 つの濃縮試験における NH4+-N の平均総除去量および回収量は、11.6 ± 0.1 mg および 2.8 ± 0.1 mg でした。 これは、電場によって回収溶液に拡散した NH4+-N が総除去量の 24% のみを占めたのに対し、NH4+-N の 4 分の 3 以上が他の経路によって除去されたことを示しています。 陰イオン交換クロマトグラフィーでは、NO3- および NO2- の濃度が検出限界を下回っており、したがってこれらのイオンの存在を確認できないことが示されました。 非生物的管理の結果は、廃水流出中のNH4+-NおよびPO43--Pの濃度が最初の廃水中の濃度とほぼ同じであることを示しています(裏付け情報、図S2)。 対照的に、開回路制御実験の結果は、電流生成がなくても、NH4+-N の約 60% と PO43--P の 16% が除去されたことを示しています。 これはおそらく、MNRC の電極チャンバーおよび循環チューブ内の微生物の生体取り込み、物理的吸着、化学的沈殿、または膜の汚れなどによるものと考えられます。さらに、硝化と脱窒が陰極チャンバーで行われ、その結果、窒素の損失。 このシステムの性能を改善するための道筋を示すために、栄養素除去における全体的な質量バランスとメカニズムが今後さらに研究される予定です。

MNRC が 1 つの運転サイクルを完了した後、合成廃水中の H+ を除くすべての種類のイオンの濃度が減少しました (図 4A)。 0 時間の廃水中のカチオンには、1.70 mM NH4+、1.22 mM Na+、および 2 × 10-4 mM H+ (pH 6.8 による) が含まれていました。 24 時間の操作後、1.67 mM NH4+ と 0.66 mM Na+ を除去し、電荷のバランスをとるために 0.1 mM H+ を追加しました。 陰イオン試験では、最初の廃水中に 1.97 mM Cl-、0.20 mM オルトリン酸塩 (PO43- と呼ばれる) および 0.32 mM SO42- が示され、0.57 mM (Cl-)、0.06 mM (PO43-) および 0.05 mM (SO42-) が残留していました。 24時間後。 運転サイクルの開始時と終了時の両方で、カチオンの総電荷は合成廃水中のアニオンの総電荷と等しくなりました。 これらの結果は、MNRC が廃水から NH4+、PO43-、およびその他のイオンを除去できることを示しています。 上述の NH4+ (98%) および PO43 (70%) の除去に加えて、Na+ の 54%、Cl- の 71%、および SO42- の 84% も合成廃水から除去されました。

濃縮試験中の最初の運転サイクルの開始時と終了時の廃水中のイオン分布 (A)、および最初の運転サイクルの開始時と終了時および濃縮試験の終了時の回収溶液中のイオン分布 (B)。

回収溶液中のあらゆる種類のイオンの濃度は、120 時間の濃縮テストを通じて増加し続けました (図 4B)。 最初の 24 時間後 (つまり、最初の操作サイクルの終わり)、カチオンの濃度は Na+ で 1.18 mM、NH4+ で 0.78 mM、H+ で 0.74 mM 増加しましたが、アニオンの濃度は Cl- で 1.63 mM 増加しました。 、回収溶液中の PO43- については 0.21 mM、SO42- については 0.27 mM。 これらの結果は、この実験で使用した条件下では、Na+ の移動が NH4+ の移動よりも速く、陰イオンの競合移動順序が Cl- > PO43- > SO42- であることを示しました。 H+ は電荷のバランスをとると考えられており、その濃度変化についてはここではこれ以上説明しません。 120 時間後、これらのイオンの総回収量は、回収溶液中で 6.04 mM Na+、2.70 mM NH4+、1.35 mM H+、8.06 mM Cl-、0.52 mM PO43-、および 0.49 mM SO42- でした。 120 時間での Na+ と Cl- の増加は最初の 24 時間の増加量の 5.1 倍と 4.9 倍であり、これら 2 つのイオンが濃縮試験全体を通じて合成廃水から回収溶液への安定した移動速度を維持したことを示しています。 ただし、NH4+、PO43-、および SO42- の最終濃度は、最初の操作サイクルの 3.5、2.5、および 1.9 倍であり、これらのイオンの移動速度が濃縮試験の後半で減少したことを示しています。 各イオンのモル伝導度、半径、移動度、濃度は、膜の電場強度と交換選択性と組み合わせて、溶液中および膜を横切る移動プロセスに影響を与える要因でした 32,33。 競合する移住の特徴をより深く理解するために、さらなる研究が行われる予定です。 イオン回収量は、MNRC で検査したすべての種類のイオンの除去量よりも少なく、Na+ 11%、NH4+ 77%、Cl- 42%、PO43- 27%、SO42- 51% の損失があったことに注意してください。 これらのイオン損失は、生体取り込み、吸着、沈殿、膜汚れ、測定誤差などが原因である可能性があります。イオン損失のメカニズムは今後さらに研究される予定です。

MNRC 内の NH4+-N および PO43--P とともに、さまざまな種類のイオンがイオン交換膜を通過しました (図 5)。 総電荷要求率はカチオンで 50%、アニオンで 49.2% であり、MNRC の電荷移動効率が 99.2% であることを示しています。 NH4+ の移動には総電荷の 15.5% が必要でしたが、これは Na+ の移動 (23.4%) よりも少なく、H+ の移動 (11.1%) よりも多かったです。 一方、PO43- の充電要求率は 6.3%であり、Cl- の 32.3%、SO42- の 10.6%と比較して最も低かった。 Na+ と Cl- はそれぞれ、すべてのカチオンとアニオンの中で MNRC の最も高い電気伝達容量を占めました。 結果は、前のセクションで説明したように、イオン特性 (サイズ、電荷、濃度など)、電場、膜交換選択性の複合効果によるものと考えられます。 したがって、より高い回収性能を得るために、目的のイオン (NH4+ および PO43-) と他のイオンとの間の競合がさらに調査される予定です。 さらに、溶液の pH のバランスをとるために使用される H+ の移動にもかなりの電荷が必要であるため、酸性度を安定させる効果的な方法が NH4+ の収集を促進する可能性があります。

24 時間の動作サイクル中の回収溶液中の各タイプのイオンの電荷要求率。

この研究で開発された MNRC は、追加のエネルギー投入なしで廃水浄化と栄養分回収を同時に可能にする可能性がある概念実証です。 MNRC の流出水中の COD、NH4+-N および PO43--P の濃度は流入水中の濃度と比較して効果的に減少したが、NH4+-N および PO43--P は回収溶液中に濃縮された。 回収溶液中の濃縮された栄養イオンは、NH4+-N および PO43- -P のさらなる回収 (例えばストルバイト生成) に有益である可能性があります 6,34。 栄養素が回収された後、主に NaCl を含む残りの回収溶液は、その後の回収プロセスで NH4+ と PO43- を濃縮するために MNRC で再利用できます。 したがって、回収溶液をリサイクルして、廃水から栄養素を継続的に回収することができます。 MFC とアノード流出液でのストルバイト形成を組み合わせた場合、尿や豚廃水など、より栄養価の高い特定の種類の廃水が適用されると、廃水中の栄養イオンに基づいてストルバイトが生成される可能性があることが報告されています 35,36。 ストルバイトの形成は、マグネシウム、アンモニウム、リン酸塩の濃度によって決定されました5。 したがって、栄養イオンの濃度が高くなると、ストルバイトの生成が促進され、マグネシウム塩の添加が節約される可能性があります。 これまでの報告とは異なり、MNRC は初期廃水に比べてアンモニウムとリン酸塩が濃縮された回収液を得ることができたので、対象となる廃水の種類を都市廃水に拡大できる可能性があります。

導電率の低い都市廃水を処理する場合、BES の内部抵抗は比較的高くなります。 MNRC の構成では、陽極室には粒状活性炭が充填され、陰極室は内部抵抗を最小限に抑えるために可能な限り薄く作られています。 BES では、導電率を改善し、電解質の pH バランスを保つために緩衝液が常に使用されていましたが、実際のアプリケーションでは緩衝液の消費により運用コストが増加する可能性があります。 緩衝液の添加を避けるために、電極反応自体によって生成される H+ と OH- を使用して酸塩基の中和を達成する再循環モードが選択されました。これは以前の研究で試みられました 37。 上記のアプローチに基づいて、MNRC システムは緩衝液なしで低導電率条件で効率的に動作できます。

実際の廃水には帯電した有機物が含まれています。 以前に報告された BES システムに基づく廃水処理研究の一部では、帯電した有機分子もイオン交換膜を通過して移動する可能性があります 38,39。 このシステムの実用化を考慮して、非生物的 MNRC 構造を 5 mA の印加電流で操作し、地元の下水処理場 (中国北京高北店) からサンプリングされた実際の廃水を処理しました。 この実験後、回収溶液中の COD 濃度は約 1 mg/L と測定されました。 この結果は、実際の生活排水中の帯電有機画分(フミン酸など)が、MNRC システムの実験条件では少量ではあるが回収溶液に移行する可能性があることを示しています。 荷電した有機分子の分子サイズと重量が大きいことが、この結果の理由である可能性があります。 さらに、廃水と回収溶液の pH が比較的低い場合 (裏付け情報、図 S1)、フミン酸と重炭酸塩の主な種は中性電荷を持つ分子形態であるため 40、そのため栄養イオンと競合するそれらの移動は比較的弱い可能性があります。 長期運転中の回収溶液中の濃縮NH4+とPO43-および他の種類のイオンの間の動的バランスを調査するには、実際の廃水に関するさらなる研究が必要です。

概念実証の MNRC は、廃水に含まれるエネルギーを利用して栄養塩の回収を実現しました。 しかし、回収溶液中で達成された NH4+ および PO43- の濃度は十分に高くありませんでした。 電流はすべてのイオンの移動の原動力であるため、MNRC によって生成される電流を促進して、栄養素の濃縮と除去を強化する必要があります。 現状の生産量を増やすためのアプローチとしては、反応器の規模の拡大、構成の最適化(チャンバーの薄型化など)、運転条件の最適化(溶液流量など)が挙げられます。 さらに、対象廃水に高濃度の栄養イオン(例えば、希釈された人尿)と COD が含まれている場合、MNRC の現在の生産量が増加し、回収率と回収範囲が向上する可能性があります 30。 さらに、電解質と回収溶液の体積比は、回収溶液中の最終的な N および P 濃度に影響を与える可能性があります。 この比率は、本研究では 2:1 でした。 この比率が大きくなると、より少ない量の回収溶液に栄養イオンが蓄積できるため、濃縮結果が向上する可能性があります。 積層型 MDC に関する以前の研究では、溶液の体積が少ないほど、より高濃度の塩が蓄積される可能性があることが証明されています 41。 栄養分の除去および回収性能に対する体積比の影響は、今後さらに調査される予定です。

クーロン効率は比較的低く (7% ~ 15% の範囲)、廃水に含まれる化学エネルギーが発電プロセスで十分に利用されていないことを示しています。 おそらく、廃水と陰極室の酸素との接触と、現在の生産に関与していない微生物の COD 消費が原因と考えられます。 開回路制御実験の結果は、電流生成がなければ、COD の約 66% が微生物の代謝によって消費されたことを示しています (電極チャンバーと管システムの両方で) (裏付け情報、図 S2)。 クーロン効率を高めるために、今後の研究では、MNRC の構成と動作モードの最適化を目指します。 NH4+-N および PO43--P と他の種類のイオンとの競合性を明らかにし、MNRC による電力を有効活用して有用な製品を生産するには、イオン移動プロセスも研究する必要があります。

MNRC の各チャンバーは、内径 3.0 cm のプレキシガラス立方体でした。 これら 3 つのチャンバーの幅は 3 cm (アノード)、0.5 cm (回収)、および 0.5 cm (カソード) であり、これらのチャンバーの有効容積は 21.2 mL (アノード)、3.6 mL (回収) および 3.6 mL (カソード) でした。 アノードチャンバーと回収チャンバーは、陽イオン交換膜(CEM、Ultrex CMI7000、Membrane International Inc.)によって分離された。 回収チャンバーとカソードチャンバーは、陰イオン交換膜(AEM、Ultrex AMI-7001、Membrane International Inc.)によって分離された。 アノードチャンバーには粒状活性炭 (直径約 1 mM、長さ約 2 ~ 5 mM、北京春秋定盛環境科学技術有限公司、中国)42 が充填され、電気的に活性なバイオフィルムを保持し、アノードとして機能します。 MNRC。 アノード集電体として機能するために、CEM に対してチタン メッシュがアノード チャンバーに追加されました。 空気極は、0.5 mg/cm2 の白金触媒と 4 つのポリテトラフルオロエチレン (PTFE) 拡散層を備えたカーボン クロス (30% 耐湿性) で作られていました43。 ガラス繊維セパレーター (厚さ 1.0 mM、DC1.0、Jiafu Co.、中国) を空気陰極に対向させて配置しました 44、45。 合成廃水は、100 mL 容器から陽極室に再循環され、次に陰極室に再循環され、容器に戻りました。 以前の報告と同様に、陽極室と陰極室を接続するチューブの長さは 30 cm でした 37。 回収溶液は、長さ約 50 cm のチューブを介して 50 mL 容器と回収チャンバーの間で連続的に循環されました。 電解液と回収液の循環流量は全ての実験で同じに保った。

陽極室で使用される粒状活性炭は、6 か月間運転された MFC から接種されました。 電解液は典型的な家庭廃水を模倣した合成廃水で、(脱イオン水中 1 リットルあたり)グルコース 0.4 g、NaH2PO4・2H2O、0.021 g Na2HPO4・12H2O、0.089 g NH4Cl、0.016 g NaCl、0.041 g Na2SO4 および 12.5 mL を含有しました。微量ミネラル金属溶液46. すべての実験は、測定された COD 濃度が 369 ± 21 mg/L、測定された NH4+-N 濃度が 23.8 ± 1.3 mg/L、および測定された PO43--P 濃度が 6.4 ± 0.6 mg/L の同じ合成廃水溶液を使用して実施されました。 特に明記した場合を除き、ほとんどの実験では、ドロー溶液は 0.164 g/L NaCl 溶液でした。

MNRC アノードは MFC モード (回復チャンバーなし) で順応させました。 100 mL の合成廃水のボトルを MFC のアノード チャンバーとカソード チャンバーの間で 15 mL/min の流量で再循環し、動作サイクルとして定義される 24 時間ごとに更新しました。 すべての MFC が、10 サイクル以上にわたって再現可能な最大電圧約 600 mV (1000 Ω) という安定した並列性能を示した後、これらの MFC リアクトルは MNRC 構成に変換されました。 MNRC は、電解質として 100 mL の合成廃水を使用し、回収溶液として 50 mL の 0.164 g/L NaCl 溶液を使用し、蠕動ポンプ (BT100-1 L、ランゲ、中国) によって駆動される電解質による同じ流量 15 mL/min で運転されました。 )。 MNRC の外部抵抗は、ピーク電流を達成するために 1000 Ω から 5 Ω まで徐々に減少し、各抵抗は 3 つの完全なサイクルで使用されました47。

これらの MNRC リアクターが安定して電流を生成できるようになったら、流量を最適化するために予備実験が実施されました。 MNRC は 5、15、および 25 mL/min の流量で動作し、15 mL/min で最高電流生産を達成しました(サポート情報、図 S3)。 この結果に基づいて、その後の実験はすべて 15 mL/min の最適流量を使用しました。 NH4+-N と PO43--P の質量バランスを調査するには、非生物対照 (アノード接種なしの MNRC 反応器を使用して 24 時間運転) および開回路制御 (稼働中の MNRC を使用して開回路で 24 時間運転) ) 実験は流速 15 mL/min で実施されました。

回収溶液に含まれる NaCl は内部電流伝導を促進するために使用されるため、MNRC の性能に対する初期 NaCl 濃度の影響も調査されました。 回収チャンバーには、回収溶液の濃度を最適化するために、それぞれ 0、164、および 328 mg/L の NaCl 溶液が供給されました。 残りの実験では、NaCl 溶液の最適濃度 164 mg/L を使用しました。

アンモニアとリン酸の回収性能と濃縮度を調査するために、回収液を循環させながら数回の運転サイクル中に交換を行わない濃縮試験を実施しました。 合成廃水と回収溶液の両方における pH および COD、NH4+-N、PO43--P の濃度を、各運転サイクル (24 時間) の終了時に測定しました。 濃縮試験は、回収溶液中のアンモニウムまたはリン酸塩の濃度がピークレベルに達した 120 時間後に完了しました。 濃縮テストが繰り返され、すべての実験は室温 (約 25 °C) で二重の反応器で行われました。

データ収集システム (2700、Keithley Instrument、オハイオ州、米国) を使用して、動作期間を通じて 20 分ごとに MFC と MNRC の出力電圧 (U) を監視しました。 オームの法則に従って、MNRC 電流 (I) (mA) は I = U/R として計算されます。ここで、R は外部抵抗 (Ω) です。

COD、NH4+-N、および PO43--P の濃度は標準的な方法 48 によって測定されました。 SO42- および Cl- の濃度は、イオンクロマトグラフィー (ICS-1100、DIONEX、米国) を使用して測定しました。 Na+ 濃度は、誘導結合プラズマ原子発光分光法 (ICP-AES、IRIS Intrepid II XSP、サーモ、米国) を使用して測定しました。 pHは、pHメーター(Inlab 731、Mettler Toledo、USA)によって監視した。

特定のイオンの移動に必要な理論的電荷は、それらのイオンが電極チャンバーから回収チャンバーに移動するのに理論的に必要な電荷として定義されました。 総理論電荷要求量は、すべての種類のイオンの理論電荷要求量の合計でした。 実際の総充電需要は、動作サイクル中に MNRC の外部回路を通過する総電荷であり、次のように計算されます。I は出力電流です。 理論上の総電荷需要と実際の総電荷需要の比を電荷転送効率として定義した。 各イオンの理論上の電荷需要の比率は、MNRC の電荷需要比率として定義され、次のように計算されます。

ここで、Δ濃度は回収溶液中の特定の種類のイオンの濃度増加分です。 F はファラデー定数、96485 C/mol です。 PO43--P の場合、溶液中のリン酸塩の主なイオン形態は H2PO4- (>80%) と HPO42- (<20%) であったため、イオンの平均電荷は 1 より大きく 2 より小さかった。この研究では。 そこで、若干の誤差が生じる可能性があるが、PO43--P イオンの平均電荷を 1.2 として計算・推定した。

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この研究は、中国国家自然科学財団の主要プログラム(第 51238004 号)および清華扶道園研究基金によって支援されました。

清華大学環境学部、環境シミュレーションおよび汚染制御の国家重点共同実験室、北京、100084、中国

Xi Chen、Dongya Sun、Xiaoyuan Zhang、Peng Liang、Xia Huang

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XCとDSが実験を実施した。 XC はデータを分析して論文を執筆しました。 XH、XZ、PL は実験計画、データ分析、論文執筆を指揮しました。 著者全員が原稿を確認し、承認しました。

著者らは、競合する経済的利害関係を宣言していません。

この作品は、クリエイティブ コモンズ表示 4.0 国際ライセンスに基づいてライセンスされています。 この記事内の画像またはその他のサードパーティ素材は、クレジットラインに別段の記載がない限り、記事のクリエイティブ コモンズ ライセンスに含まれています。 素材がクリエイティブ コモンズ ライセンスに含まれていない場合、ユーザーは素材を複製するためにライセンス所有者から許可を得る必要があります。 このライセンスのコピーを表示するには、http://creativecommons.org/licenses/by/4.0/ にアクセスしてください。

転載と許可

Chen, X.、Sun, D.、Zhang, X. 他同時に廃水浄化を行う新しい自己駆動微生物栄養回収セル。 Sci Rep 5、15744 (2015)。 https://doi.org/10.1038/srep15744

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受信日: 2015 年 7 月 9 日

受理日: 2015 年 9 月 30 日

公開日: 2015 年 10 月 27 日

DOI: https://doi.org/10.1038/srep15744

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環境科学と公害研究 (2016)

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