エレクトロのシミュレーション研究 | 南寧ピーコックプライド株式会社

Scientific Reports volume 12、記事番号: 12170 (2022) この記事を引用

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2 オルトメトリック

メトリクスの詳細

相変化がないことによるエネルギー消費の削減、低体積および高物質移動、溶液の高い分離効率、膜の簡単な設計、工業規模での使いやすさなどの利点を備えた膜技術は、他の分離方法とは異なります。水溶液から汚染物質を分離するには、液液抽出、吸着、沈殿、膜処理などさまざまな方法があります。液膜技術は、先進的な溶媒抽出技術として実用的で簡単な金属イオンの分離方法を提供します。安定化された液膜は、他の液膜技術よりも厚みが薄いため、必要な溶媒の消費量が少なく、コストが低く、物質移動がより簡単になります。平板支持液体膜(FSLM)および電気平板支持液体膜(EFSLM)におけるイオン輸送速度および抽出回収に対する電場由来の静電特性の影響を数値的に調査した。静電実装の観点から、FSLM と EFSLM の両方の動作モードが検討されました。数値的アプローチを採用することで、電気力とスターラーの存在に対する誘電率、拡散率、粘度の異なる値を考慮することにより、非定常状態でポアソン・ネルンスト・プランク方程式とナビエ・ストークス方程式が解かれました。この研究の最も重要な結果は、同様の条件下で、印加電圧を増加させることによって抽出回収率が増加したことです。たとえば、EFSLM モードでは、印加電圧を \(10 \) から \(30 {\text{V}}\) に増加させると、抽出回復率が \(53\) から \(98\%\) に増加しました。。さらに、ナノ粒子の存在が SLM システムの性能に重大な影響を与えることも観察されました。

現在、技術の発展に伴い、環境中に排出される工場廃水の量は徐々に増加しています。たとえ低濃度であっても、廃水中の汚染物質は人間の健康や他の生物に壊滅的な影響を与えます。金属イオンは、環境に排出される廃水中の最も有毒な汚染物質の 1 つです1、2、3、4、5、6、7。カドミウムなどの重金属が顔料、めっき、冶金、農業分野（肥料や農薬）で広く使用されているため、この有毒な金属イオンが水源に放出され、水源を汚染しています8。一方で、これらの金属は分解性や毒性がないため、水資源中に存在することは生態系にとって非常に懸念されます。このため、世界保健機関 (WHO) は、飲料水中のカドミウムの最大許容濃度として \(3{\text{ ppm}}\) を定義しました9,10,11。したがって、廃棄前に廃水から金属を除去するための効果的かつ低コストの方法を開発する必要がある。廃水から金属イオンを除去するには、液液抽出 12,13,14、吸着 15,16、イオン交換 17、電気透析 18,19、膜プロセス 2,20,21,22 など、さまざまな方法があります。

現在、膜技術には、相変化がないことによるエネルギー消費の削減、低体積および高物質移動、希薄溶液の高い分離効率、膜の簡単な設計、他の方法に比べて工業規模での使いやすさなどの利点があります23。分離剤は特に優れており、SLM の使用は、低濃度でも高い抽出効率によりアクセプターとドナーの 2 相を含み、溶媒消費量が少なく、コストが低く、他の LM 技術よりも厚みが薄いため物質移動が容易です。大注目24。

SLM 膜は、電圧差の駆動力、つまり速度によって目的のイオンを透過させることができます。これまで、モデリング、シミュレーション、実験の分野の多くの研究者が、廃水処理や希土類金属の回収のための液膜に関する数多くの研究を行ってきました25、26、27、28、29。 Tehrani et al.30 は、硝酸塩溶液媒体からガドリニウムイオンを分離するための安定化ナノ流体膜を研究しました。彼らは、安定化された液膜系に対する親水性 TiO2 および疎水性 SiO2 ナノ粒子の影響を調査しました。結果は、ナノ粒子の存在が SLM システムの拡散に大きく影響することを示し、疎水性ナノ粒子がより望ましいと結論付けました。 Zaheri ら 31 は、SLM システムでカーボンナノチューブと酸担体 (Cyanx 272) を使用してユーロピウム金属を回収し、分離品質に対する供給物の pH の影響を調査しました。 Bhatluri et al.32 は、ココナッツオイルを溶媒として、Aliquate 336 を担体として使用して、水性原料からカドミウムと鉛を除去する方法を研究しました。彼らは、受け取り相への EDTA を増加させることにより、物質移動フラックスを増加させました 33。安定化液体膜 (SLM) を使用した、硫酸塩水媒体中の Cd (II) イオンと Ni (II) イオンの分離を研究しました。フィード濃度、キャリア濃度、フィード相、受容体 pH などのさまざまなパラメータが Cd (II) および Ni (II) イオンの分離係数とフラックスに及ぼす影響が研究され、カドミウム分離率がはるかに高いことが結論付けられました。ニッケル34よりも。 Rehman ら 35 は、担体 TDDA (トリ-n-ドデシルアミン) を使用した SLM 平膜を通る亜鉛 (II) の移動を研究しました。抽出された化学種、すなわち複合体の化学量論を傾き解析を用いて調べたところ、複合体(LH)2・Zn(CL)2がZn(II)の透過に関与していることが判明した。亜鉛移動の数学的モデル (II) の予測結果は実験結果と一致しています。Ｚｎ（ＩＩ）フラックスは、供給溶液中のキャリアおよびＨＣＬの増加とともにいくらか増加し、さらに濃度が増加すると減少することがわかった。 Martinez ら 36 は、FSLM によるキャリアとしてリン酸水素ビス (2-エチルヘキシル) (D2EHPA) を使用したイットリウム-ネオジム-ジスプロシウム混合物の分離をシミュレーションによって研究しました。計算には、選択性と一時的な速度論的浸透モデルが使用されています。相間の抵抗の分布、pH、抽出装置の濃度、初期フィード濃度は選択性と処理時間に劇的な影響を与え、それらを適切に管理することで分離が改善されます。膜相の不安定性は時間の経過とともに膜の寿命に影響を及ぼし、膜の有機相が 2 つの水相で消失します。相が青くなり、分離ユニットが破壊される可能性があります。

Khosravikia ら 37 は、EME による酸性およびアルカリ性薬物の移動と、印加電圧、膜厚、初期薬物濃度、時間、ドナー/アクセプター抽出 pH、薬物種の浸透係数、膜多孔性などのパラメーターの影響を分析しました。 EME のパフォーマンスは、パーティショニング条件を適用することで評価されました。これらの研究の最も重要な結論は、磁束は SLM 電位差に強く依存しており、電位差が増加すると磁束が増加するということです。この研究の結果は、EMEシステムをよりよく理解し、薬物のEME抽出を増加させるための適切な条件を見つけるのに役立ちます。 Dolatabadi et al.38 は、EME デバイスにおける物質移動と検体の回収の挙動を調査するために、バイナリ数値シミュレーションを調査しました。提案されたモデルは、EME 回復に対するさまざまなパラメーターの影響を説明できます。予測結果は、EME における最も重要な要因が分析物の拡散、分析物分配係数、およびドナーおよびアクセプター溶液中の有効プロトン化表面であることを示しています。提案されたモデルは、実際のアプリケーションにおける EME プロセスの物質移動挙動を予測するのに役立ちます。 Chalik et al.39 は、SLM を使用した EME 電気分析アプローチを使用してクロム (VI) イオンの移動を調査しました。 EME-SLM プロセスでは、Danesi 物質移動モデルを使用して、研究された各パラメーターの速度定数、流束、透過性、および回収率の速度論データを計算しました。提案されたモデルでは、キャリアの変化、キャリア濃度の影響、溶媒の変化の影響などのパラメータを調査し、最適条件下で 100 分間で 54.73% の回収率でクロム (VI) の移動が得られました。

カドミウムは有毒な重金属であり、ニッケル - カドミウム電池、金属被覆材、およびプラスチック安定剤の生産により、20 世紀にその生産量が増加しました。カドミウムへの曝露は、葉物野菜や穀物などの汚染された食品を食べたり、水を飲んだり、汚染された空気を吸入したりすることで起こります。鉄、カルシウム、または亜鉛が欠乏すると、カドミウムの腸吸収がさらに優れます。タバコの煙はカドミウム暴露の最も重要な原因です。カドミウムは、腎臓、肝臓、骨、肺、中枢神経系、心臓などの臓器に効果的に蓄積されるため、いくつかの生物学的システムを混乱させる可能性があります40。この研究では、SLM システムにおけるイオン物質移動と抽出回収が徹底的に調査されました。数値法 (有限要素) を使用して、ポアソン方程式、修正ネルンスト・プランク方程式、およびナビエ・ストークス (ストークス・ブリンクマン) 方程式が同時に解かれました。問題のシステムは、EFSLM モード (イオン輸送に電気駆動力が適用される) と FSLM モード (イオン輸送に速度駆動力が適用される) の 2 つの異なるモードで調査されました。言及した駆動力、膜厚、多孔度、強度、初期供給相濃度、カドミウム濃度が抽出回収率および物質移動フラックスに及ぼす影響を調査した。

図1に模式的に示したように、イオン移動はFSLMモードとEFSLMモードのいずれかで液体支持膜に適用されています。イオン電流の整流、イオン選択性、および電気浸透流の現象は、非定常状態条件下で発生します。図 2 からわかるように、リザーバーの長さと幅はそれぞれ \({\text{H}}\) と \({\text{Wf}}\) に等しく、最終的には次のようになります。膜の厚さは \({\text{L}}_{{\text{m}}}\) に等しい。一方、貯留層は最終効果を無視できるほど大きい。計算作業負荷を軽減および軽減するため、および中心軸の周りのチャンバーの対称性に関して、計算はチャンバーの半分に対して実行されます。 FSLM の場合、膜は 2 つのマグネチックスターラーの間に配置されます。同様に、EFSLM モードでは、膜は 2 つの電極の間に配置され、左側の電極が作用電極で、右側の電極が接地されます。電圧を印加すると、その符号に応じてチャネル内にイオン電流が確立されます。図 2 に示すように、EFSLM/FSLM の場合、デカルト座標系 \(\left( {{\text{x}},{\text{ y}},{\text{ z}}} \右)\) は、右側のタンク壁の SLM 軸上に原点が位置するものを使用します11,41。

駆動力、(a) 速度、(b) 電気による SLM プロセスの概略図。 (パネル (a) と (b) はそれぞれ FSLM プロセスと EFSLM プロセスを示していることに注意してください)。

電気膜抽出の 2 次元図。 (a) 研究中のシステムの同等のセットアップの概略図。 (b) 動作中に適用される境界条件。

問題となっている問題を解決するために、システムは非定常状態にあり、前述したように流れ状態は層流 (クリーピング流) であり、電解質は \({\text{HCl}}\) であると仮定しました。溶液はニュートン流体で非圧縮性の流体です。その間、それが検討されました。流体の粘度 \({\upmu }_{{\text{E}}}\)、電解質中のイオン種の拡散係数 \({\text{D}}_{{{\text{E}})、 {\text{j}}}}\) (\({\text{j }} = { }1\) カチオンの場合 \(\left( {{\text{H}}^{ + } ,Cd^{ + 2} } \right)\) および \({\text{j }} = { }2\) 陰イオンの場合 \(\left( {{\text{Cl}}^{ - } } \right)\) )、電解質の誘電率 \({\upvarepsilon }_{{\text{E}}}\)、および \({\text{p}}\)、\({\mathbf{u}}\)、\ (\phi\) と \({\mathbf{N}}_{{\text{j}}}\) は、それぞれ流体力学圧力、流体速度、電位、イオン種の流束を表します。この現象は、修正されたポアソン・ネルンスト・プランク方程式とナビエ・ストークス方程式を使用して次のように定式化されます。

FSLM モードの場合:

EFSLM モードの場合:

上の方程式では、電解質のイオン密度は \({\uprho }_{{\text{E}}} = \sum\nolimits_{{{\text{j}} = 1}}^{ 2} {{\text{z}}_{{\text{j}}} {\text{Fc}}_{{\text{j}}} }\) ここで \({\text{z}} _{{\text{j}}}\) と \({\text{c}}_{{\text{j}}}\) は、それぞれ電解質内のイオン種の電荷数と濃度です。パラメータ \({\text{F}}\)、\({\text{R}}\)、\({\uprho }\)、および \({\text{T}}\) はファラデー定数を表します、それぞれ、システムの普遍気体定数、流体密度、および絶対温度です。

また、各分析物の抽出回収率は以下に従って計算されます。

ここで \(n_{{s,{\text{initial }}}}\) と \({\text{n}}_{{{\text{a}},{\text{final}}}}\ ) は、それぞれ最初にサンプル相で、そして最終的にはアクセプター相で利用可能な分析物のモル数を表します。 \(V_{a}\) はアクセプター相の体積、\(V_{S}\) はサンプル体積、\({\text{c}}_{{{\text{a}},{\text {final}}}}\) アクセプター溶液中の分析物の最終濃度と \({\text{c}}_{{{\text{s}},{\text{initial}}}} \) はドナー溶液中の分析物の初期濃度。

式に対して仮定される境界条件は次のとおりです。 (1) ～ (5) を表 1 に示し、図 2b に示します。

式を考えると、 (1) ～ (5) は相互依存しており、非線形性が高くなります。それらを解決するには、適切な数値ツールを使用する必要があります。ここでは、高性能有限要素法に基づいて動作する Comsol Multiphysics ソフトウェア (5.6a) を使用して方程式を解きました。静電気、希薄種の輸送、および忍び寄る流れの物理学を使用して、三角形と正方形のメッシュを組み合わせて本研究をシミュレートしました。最適なメッシュ数を決定するために、円錐形状に対してメッシュ独立性の検討が実行されました。その結果、FSLM/EFSLM には最適なメッシュ数として \(81644\) メッシュで十分であることがわかりました。さらに、図 3 に見られるように、現在のモデルのパフォーマンスを評価するために、結果は Tehrani らの実験データとうまく比較されました。42

本モデルの数値解と Tehrani et al.42 の実験結果との比較。

。

現在の研究では、液体支持膜におけるイオン輸送と抽出回収に対する FSLM モードと EFSLM モードの両方におけるさまざまな駆動力の影響を調査しました。調査された影響変数には、駆動力、膜の厚さ、空隙率、強度、初期供給相濃度、カドミウム濃度、および印加電圧が含まれます。シミュレーションプロセスで使用されるパラメータと変数の値を表 2 に示します。

結果を示すために、図 4 により、FSLM システムの \(6{\text{ S}}\) の固定時間におけるさまざまな速度のイオン分離等高線を調べることから始めます。 . 4 では、スターラーの存在によって生じる乱流により、中央領域で最大の分離が達成されます。この領域では、対流による物質移動が増加し、この領域の主なメカニズムは渦運動であり、乱流の少ない拡散メカニズムにより両端の分離速度が増加します。また、速度の増加は分離速度に直接影響します。

FSLM システムにおけるイオン分離速度に対するスターラー速度の影響。

図 5 は、\(L_{m} = 200 \μ m\)、\(K = 0.8\)、\(c_{0} = 100 mM\) の下でイオン種を移動させるための印加電圧とスターラー速度の影響を示しています。 \(\varepsilon_{p} = 0.8\)、\(u_{0} = 0.01m/s\)、\(V_{app} = 20 V\)、および \(k_{p} = 10^{ - 8} m^{2}\) の条件。図 5 に示すように、EFSLM システムにおけるイオン種の移動は、均一なプロファイルとプラグを使用して行われます。 FSLM システム内では、イオン種の移動は分散した不均一な分布で発生します。 EFSLM システムでは、静電気力の存在と電気二重層の形成により、イオン種の移動がより速くなり、分離効率により大きな影響を与えるためです 38。

イオン種の移動における駆動力、(a) 電気的および (b) 運動量の比較。

イオン分離に対する速度と電圧の影響を図6に示します。図6aに示すように、イオンは導体の内部にあるため、印加電圧は電気泳動運動とイオン運動を引き起こしますが、速度が外部要因である場合、適切な論理出力は得られません。図6aに示すように、電圧の増加は抽出効率に直接影響します。図6bに示されているように、膜透過性は溶液側の撹拌速度の関数です。撹拌速度を上げすぎると、透過性が撹拌速度に依存しなくなるため、この場合、分離は最小値に達します43,44。

(a) 印加電圧、および (b) 撹拌速度が抽出回収に及ぼす影響。

図 7 は、分離速度に対するカドミウム濃度の影響を示しています。静電プロセス（図7a）に示されているように、カドミウム（II）濃度が増加するにつれて物質移動フラックスが増加します。ただし、有機相はイオン金属錯体で飽和しているため、より高い金属イオン濃度でのカドミウムイオン抽出の割合は重要ではありません。当初、カドミウムイオンの濃度が低い場合、金属イオンの移動は金属イオンの活量に依存します。低濃度では活量係数は 1 であるため同じ濃度ですが、高濃度ではコロンビアの活量係数が 1 であるため、金属イオンの量は同じになります。アニオンとカチオンの間の相互作用。イオン強度の増加により、塩の活性が低下し、抽出が減少します45。

抽出回収に対するカドミウム濃度の影響、(a) EFSLM、および (b) FSLM。

さまざまな時点での抽出効率に対する供給相の初期濃度の影響を図8に示します。図8aに示すように、供給相の初期濃度が増加すると、拡散係数が減少し、その結果、質量が増加します。転写フラックス。最初は、供給相のカドミウム濃度が増加するにつれて、供給膜境界へのカドミウムイオンの利用可能性が増加し、表面化学反応がより速く増加し、流束が増加します。これは、細孔を複合担体種で満たすことによって物質移動の活性部位が増加するためです。しかし、膜が長時間作動すると、膜の細孔が埋まり、分離が低下します46。

抽出回収に対する飼料濃度の影響、(a) EFSLM、および (b) FSLM。

本研究における分離速度に対するナノ粒子の存在の指数関数的な効果を達成するために、膜の厚さの分布と空隙率を図1および2で調べることができます。それぞれ9と10の異なる時間に行われます。図9に示すように、膜の厚さは物質移動流束に比例します。一方、膜の厚さが増加すると抽出率が低下し、流束と透過率が低下します（図S1）。別の観点から見ると、ナノ粒子の存在により膜細孔内の疎水性領域が増加すると言えます。また、図１０から、空隙率が増加すると透過性が増加し、さらにイオンの分離が増加すると結論付けることができる。一方で、範囲以降は分離操作が行われないため、分離効率が低下します（図S2）。言い換えれば、ナノ粒子の添加により、より長期間にわたる目詰まりとフラックスの安定性が低下します47。

抽出回収率に対する膜厚の影響、(a) EFSLM、および (b) FSLM。

抽出回収に対する気孔率の影響、(a) EFSLM、および (b) FSLM。

前述したように、目的のイオンを分離するための液膜内での物質移動には抵抗が伴うと考えられていました。 2 つの EFSLM システム (FSLM) の抽出効率に対する物質移動抵抗の影響が図 11 に示されています。 k が減少すると、回復率が増加します。 k が減少すると空間は小さくなり、図からわかるように、0.5 に向かって傾くと、イオンはより顕著な透過率を持つ領域内に存在する傾向があります。はい、分離係数を適用すると片側の透過率が減少します。透過率が大きいと濃度が高くなり、また、図S3に示すようにkが小さくなり、結果として回収率が高くなります。図 11a では、同じ名前の力と荷重間の反発力が発生するため、この事実とは反対のことがわかりますが、これにより回復が減少します。

抽出リカバリに対するパーティション効果の影響、(a) EFSLM、および (b) FSLM。

本研究では、それぞれ 2 つのシステム EFSLM と FSLM の透磁率、拡散係数の異なる値を考慮することによる、静電気力と撹拌子の存在の影響を研究しました。不安定状態シミュレーションは、有限要素アプローチを使用したポアソン・ネルンスト・プランクおよび層流方程式を使用して実行されました。開発されたモデルは、結果を既存の理論データおよび実験データと比較することによって検証されました。 FSLM モードと EFSLM モードの両方で、さまざまなパラメーター (電圧、膜厚、多孔度、抵抗、供給相の初期濃度、カドミウム濃度) が分離速度に及ぼす影響が調査されました。偶然にも、どの形式でも、撹拌機を使用する FSLM プロセスの分離速度は、電場を使用する EFSLM プロセスよりもはるかに低くなります。結果は、時間の経過に伴う分離性能に対する流体力学的パラメータの影響を調べることによって評価されました。また、表面改質のための界面活性剤としてのナノ粒子の存在の影響も調査され、それによって安定化された液膜の表面での目詰まり、蓄積、堆積を可能な限り防止した。結果は、ナノ粒子の存在が SLM システムの浸透に大きな影響を与えることを示しており、疎水性ナノ粒子がより望ましく、膜の形態に影響を与えると結論付けることができます。

データは [Ahmad Rahbar-Kelishami] の許可を得て [Ahmad Rahbar-Kelishami] から入手できます。この研究の結果を裏付けるデータは、合理的な要求に応じて責任著者である [Mahdiyeh Monesi] から入手できます。

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先進分離プロセス研究所、イラン科学技術大学化学工学部、ナルマク、16846-13114、テヘラン、イラン

マフディエ・モネシ、マフディ・ハティビ、アフマド・ラーバル＝ケリシャミ

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本文はMMが書きました。 MMとMKが用意したフィギュア。著者全員が原稿をレビューしました。

アフマド・ラーバール＝ケリシャミ氏への通信。

著者らは競合する利害関係を宣言していません。

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転載と許可

Monesi, M.、Khatibi, M. & Rahbar-Kelishami, A. 静電特性の調整によるイオン輸送の強化のための電気膜抽出のシミュレーション研究。 Sci Rep 12、12170 (2022)。 https://doi.org/10.1038/s41598-022-16482-y

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受信日: 2022 年 1 月 31 日

受理日: 2022 年 7 月 11 日

公開日: 2022 年 7 月 16 日

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-022-16482-y

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